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研究制备出两种新型镧氮化合物

研究制备出两种新型镧氮化合物

近日,吉林大学黄晓丽教授和学孙建教授等人,在高压金属富氮化合物研究方面取得新的进展,制备出两种新型镧氮化合物,相关成果发表在 J. Am. Chem. Soc. 杂志上,并被选为封面文章。


高温高压技术制备两种新型镧氮化合物。受访者供图

富氢化合物因具有高温超导电性,成为目前凝聚态物理体系关注的热点体系。前期的研究表明,固态氢和固态氮均属于双原子小分子固体,在高压下呈现了相似的结构和金属化转变趋势。聚合氮近些年来被评为最具有潜力的高能量密度材料,其在作为和推进剂等领域均具有一定的应用价值。而金属原子的引入会显著调控聚合氮的结构,使其呈现出不同的聚合构型,从而具有奇特的性质。

团队通过将金属镧和氮气在金刚石对顶砧中加压到110GPa,并施加2000K的温度后,成功获得了两种具有特殊聚合结构的镧超氮化物LaN8。利用MAGUS软件理论预测和同步辐射X射线衍射测量,结果显示两种化合物分别具有P4/n和R-3空间群。聚合氮在其中分别以类笼型N8结构单元和融合N18大环的形态存在。类笼型N8结构在前人的实验中从未被报道过,是一种新颖的聚合氮构型。随后,团队对这两种新型聚合氮结构内部氮氮键长进行统计,发现其键长均处于单键区间。平均键长的统计结果显示,P4/n-LaN8具有超过所有已知氮化物的平均键长,这表示其具有作为新型高含能材料的应用潜力。

为了获得较为纯净的样品信号,团队自主研发了磁控溅射法用来装载金属样品。此法可以大大降低样品的厚度,从而使高压反应更加完全,更有利于获得更高纯度的产物。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.4c07955

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